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利用标记氮同位素示踪土木技术探究生物滞留系统氮的迁移转化规律研究

时间:2018-01-25 19:56来源:www.e-lunwen.com 作者:lggshen 点击:
本文是土木工程论文,本实验针对生物滞留系统中硝氮和氨氮迁移转化的几种影响因素(植物、温度、pH值),以及生物滞留系统中 DNRA 作用的影响因素。
第 1 章 绪论
 
1.1 研究背景与意义
当前,中国大部分城市雨水径流污染日益严重,已成为限制中国生态发展的重要问题。水体中过量的氮的输入是导致城市湖泊、河湖等水质恶化的首要因素[1]。随着中国城市化的快速发展,天然绿地逐渐被不透水下垫面取代,这急剧降低了城市区域氮滞留能力[2]。与此同时,随着城市点源污染控制的不断完善,控制城市降雨径流对受纳水体氮素污染将迫在眉睫[3-5];已有研究表明[3],很多国家河流、湖泊、海洋氮的污染大多来自城市降雨径流。氮素形态不同,其生态功能、对水生生物的毒理作用也不同,溶解性氮的迁移性更强,控制难度更大,更易诱发水体富营养化[6]。因此,实施城市降雨径流氮素污染的有效控制具有重要意义。传统的城市排水系统设计的首要原则是将径流雨水尽快排出,这种设计方式存在的最大弊端就是无法净化雨水达到氮素污染控制的目的。探求如何满足环境、生态、经济等多重效益的城市雨水径流管理措施, 是当前所面临的最大挑战[1]。绿色雨水基础设施(Green Stormwater Infrastructure),也称低影响开发(Low ImpactDevelopment)设施,是目前比较流行的低影响开发雨洪管理措施之一。生物滞留系统于 20 世纪 90 年代初期在美国乔治王子郡的环保资源部提出[3],其利用土壤和植物可以有效削减径流;改善雨水径流的水质,逐渐得到广泛研究与应用[7]。由于土质环境条件的不同,雨水径流中不同氮素形态的组成,各种形态氮素生物、化学以及物理性质的不同,进而造成氮素在生物滞留系统内迁移转化的复杂性,导致生物滞留系统对氮素去除效果的不稳定性[8-12]。尤其是硝态氮的出水浓度甚至会高于进水浓度[12-13],为提高氮素去除效果,采用一些人工手段,例如:通过在生物滞留设施内将砾石层中的排水管提升一定高度来营造淹没区、外源添加碳源、优选植物类型等。大量实验室研究[14-15]和工程性研究[16-17]表明,在生物滞留系统砾石层构建厌氧区可营造反硝化条件而提高氮素去除率;通过在生物滞留系统内种植合适的植物吸收氮素以及影响根系边际土壤内环境等条件直接和间接地提高氮素去除效果[18]。对于如何能够有效提高生物滞留系统的脱氮效能还没有统一性的结论,主要表现为不同研究结果中对氮的去除果差距很大,尚未确定生物滞留设施氮素控制的理论极限能力和影响因素;仅以氮去除率而非排放浓度作为设计和评价标准,难以评估对受纳水体的影响及其氮污染负荷变化。因此有必要深入到原子的层次来考察氮素的迁移转化等,氮稳定同位素示踪技术很好地弥补了传统实验研究的不足。
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1.2 生物滞留系统氮控制原理及研究现状
生物滞留系统主要通过土壤过滤和植被综合作用净化雨水水质,汇集的道路和屋面径流自上而下流经系统时,通过物理、化学及生物作用去除径流中的污染物,实现径流截留和水质净化等功能,由于其在径流水量和水质控制方面效果显著,且适用性强,维护管理方便,被广泛应用于城市雨水控制利用系统。生物滞留系统由多单元混合系统组成,每一单元在径流总量削减和径流水质污染控制中执行不同的功能。砾石层主要是由直径 20~30mm 的砾石组成,主要起到支撑排水管的作用,填料层主要由土壤混合填料、砂和有机物按照比例混合而成,一般含砂量为60%~85%,有机成分含量为 5%~10%,黏土含量不超过 5%,它可以提供径流和降雨的临时存储空间。种植层是植物生长的基层,适宜选用渗透系数大的砂质土壤,厚60mm~250mm,为植物生长提供所需的养分。由于用于净化水质的生物滞留系统通常不能另外施肥,植物一般选择多年生的可长时间耐淹耐干旱并且生命力强的本土植物,如丹麦草(图 1-2 所示)、狼尾草、灯芯草、苔属植物等,一方面植物可通过蒸发蒸腾作用散出水分并通过光合作用吸收和利用 N、P 等物质去除污染物;另一方面植物将 O2传输到土壤基质中,进而使得有氧区和缺氧区穿插存在的微处理环境存在根系周围,其中好氧和厌氧微生物发挥相互辅助的作用。种植层表面通常铺设覆盖层,由碎土屑、落叶组成,用于拦截径流中的大颗粒物,保护种植层不会被冲刷侵蚀。生物滞留系统降雨径流中氮的去除主要取决于植物吸收、微生物固定化、土壤吸附、氨挥发、反硝化等途径,如图 1-3 所示[26]。无机氮在生物滞留系统内的迁移转化过程通常是按照同化—矿化—释放的顺序进行的,无机氮通过同化作用固定在植物或微生物体内,然后通过微生物的生长和死亡过程转化为有机氮,再经过矿化作用重新转化为无机氮。系统内部无机氮其他的归宿途径有一系列生化转化过程,包括氨化、硝化、反硝化和硝氮异化还原为铵(DNRA)。氨化作用将雨水径流和土壤中的有机氮转化成氨氮,氨氮进入生物滞留系统后,由于土壤颗粒带有负电荷,带正电荷的 NH4+很容易被土壤颗粒和土壤有机质吸附[27],也会经过硝化作用被转化成 NO3-。
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第 2 章 实验材料及研究方法
 
2.1 实验装置与实验材料
生物滞留实验装置由PVC管筒制作,构筑图如图2-1所示,直径为15cm,高为50cm。内表面用砂打磨增加粗糙度,从而降低雨水优先流沿内壁下渗速率。排水层由粗砂和砾石构成,作为反硝化反应的合适垫层,高度设置为 14cm;填料层由粗沙和泥炭土构成,高度设置为 28cm,装置顶部设有 7cm 深的积水区。采用哈希(HACH)DR6000 紫外可见分光光度计和条码实剂测定渗滤水中 NO3-浓度和NH4+浓度。样品中15N-NH4+丰度的测定采用MgO蒸馏产生NH3后经硼酸溶液吸收、浓缩后同位素质谱测定的方法;15N-NO3-丰度的测定采用将 NO3-转化为 N2O 后,用同位素质谱测定的方法。
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2.2 实验方法
为了防止氨氮和硝氮15N 之间互相干扰,能定量分析氨氮和硝氮的迁移转化规律,所以本实验把硝氮和氨氮的研究严格独立出来。实验时间持续 20 天,分成 4 批次(每批次分处理组和对照组)分别在第 5、10、15、20 天分别进行破坏性采样。实验时间持续 10 天,分成 4 批次分别在第 1、4、7、10 天进行破坏性采样。(1)氧化还原电位的调控通过加入缓冲剂硫代乙醇酸钠和半胱氨酸把 Eh 控制在 3 个水平:225mV~100mV、0mV~-120mV 和-225mV~-340mV。(2)土壤 pH 值的调控通过缓慢多次加入 0.01molHCl 或 NaOH,取分样测定 pH,直至偏离值在 0.5 个单位之内。再向调整过 pH 值的土壤样品中加入 pH 缓冲剂,摇匀,每 2 小时后测定一次,使偏离设计值 0.1~0.3 个单位,不再调整。再将处理后的土样放入生物滞留系统中。(3)碳源浓度的调控通过加入葡萄糖(C6H12O6),将葡萄糖(C6H12O6)浓度控制在 50mg/L、100mg/L、150mg/L、200mg/L、250mg/L 这 5 个水平。
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第 3 章 生物滞留系统中15NO3-迁移转化的影响研究........13
3.1 丹麦草对生物滞留系统中15NO3-迁移转化的影响研究.........13
3.2 冬夏两季温度对生物滞留系统中15NO3-迁移转化的影响研究......17
3.2.1 两季温度对丹麦草吸收15NO3-的影响分析............18
3.2.2 两季温度对渗滤水中15NO3-含量分析...........18
3.2.3 两季温度对微生物固定15NO3-的影响分析............19
3.2.4 两季温度对 DNRA 作用影响分析........ 20
3.2.5 结果与讨论..........20
3.2.6 结论....21
3.3 本章小节............21
第 4 章 生物滞留系统中硝氮异化还原为铵过程的影响研究..... 23
4.1 氧化还原电位对生物滞留系统中 DNRA 作用的影响研究........... 23
4.2 土壤 PH 值对生物滞留系统中 DNRA 作用的影响研究........27
4.3 碳源浓度对生物滞留系统中 DNRA 作用影响研究..... 30
4.4 本章小结............34
第 5 章 生物滞留系统中15NH4+迁移转化的影响研究........ 35
5.1 冬夏两季温度对生物滞留系统中15NH4+迁移转化的影响研究.....35
5.2 土壤 PH 值对生物滞留系统中15NH4+迁移转化的影响研究..........39
 
第 5 章 生物滞留系统中15NH4+迁移转化的影响研究
 
上一章探讨了不同氧化还原电位(Eh)、pH 值、碳源三个工况下对生物滞留系统中针对硝氮异化还原为铵过程的影响,本章主要研究夏季、冬季两个温度条件下以及不同土壤 pH 值对生物滞留系统中15NH4+迁移转化的影响,通过分析系统内渗滤水、土壤和植物中15N 含量变化,从而进一步观察氮在生物滞留系统中的迁移转化。探讨温度和土壤酸碱度对生物滞留系统去除氨氮的影响,为 LID 设施的开发设计提供参考。本实验为封闭的微环境,根据文献资料查得[10],地面径流雨水中常见 NH4+浓度2.96±2.24mg/L。实验用水由经15N 同位素标记的15NH4Cl 实剂与去离子水混合配置而成。配成含 10mg/L 的15NH4Cl 溶液 2L 实验用雨水。即 20mg15NH4Cl;6.98mg15NH4+;5.52mg15N。配制水样 NH4+浓度为 3.49(±0.2)mg/L。
 
5.1 冬夏两季温度对生物滞留系统中15NH4+迁移转化的影响研究
实验设置夏季组和冬季组,夏季取北京当地 7 月份实验室室内的平均气温 32℃,冬季取北京当地 1 月份实验室室内平均气温 5℃。植物依旧选取北方地区常见的丹麦草。实验时间持续 10 天,分成 4 批次(每批次 6 个管筒包括 3 个处理组、3 个对照组),分别在第 1、4、7、10 天进行破坏性采样。每组分别设置 12 个重复样,实验共使用 24 个PVC 管筒。在每个管筒内部自下而上依次为砾石层、填料层和种植层,相应地放入各类砂石土壤(砾石层从池体底部向上依次为:砾石、粗砂、细砂;填料层为泥碳土掺入粗砂)。在其中 12 个管筒各种植一株丹麦草,管筒上端配置有人工光源,以保证植物的正常生长。实验开始前,用纯净水贯穿生物滞留系统的各个层淋洗一周,模拟生物滞留系统结构层的饱和过程(填料沉降等),确定入渗率,并且淋洗掉土壤和填料上的盐分(氨氮、硝氮等)和不稳定有机物,避免干扰正式实验数据。经实验测定,淋洗一周后出水水质NO3--N 和 NH4+-N 浓度小于 0.2mg/L,满足实验要求。将配制好的含 10mg/L 的15NH4Cl(99%15N)溶液的实验用水 2L,通过模拟降雨系统经水泵加压从水箱中通过软管流到管筒正上方经花洒注入装置。
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结论
 
本论文利用标记氮同位素示踪探究生物滞留系统中氮的迁移转化规律,通过室内模拟生物滞留设施,结合渗滤水、土壤和植物中不同形态15N 含量变化,分析不同环境条件对生物滞留系统中氮迁移转化的影响。得出的主要结论如下:
(1)在生物滞留系统中,植物对 NO3-的直接吸收对 NO3-的去除有部分贡献,同时有助于间接提高反硝化作用促进脱氮,提高径流雨水净化效果;植物在根系周围形成生物圈增加微生物的生物量,从而促进微生物对 NO3-的固定作用;植物还能通过增加土壤中的含氧量,从而影响生物滞留系统中 DNRA 作用和反硝化作用之间的协同竞争关系。雨水径流在生物滞留系统中的停留时间在 10d 以内时,NO3-浓度明显下降;停留时间在10d 以上时,NO3-浓度趋于稳定,表明为强化生物滞留系统的脱氮效果需要设计足够的厌氧淹没区,以满足不少于 10d 的滞水时间;夏季植物对 NO3-的吸收高于冬季,夏季土壤中微生物的生物量比冬季活跃,从而增加了微生物对 NO3-的固定作用,较高温度下,反硝化作用对 NO3-去除效果高,在生物滞留系统中,DNRA 作用效果受温度的影响较大,在冬季低温条件下,不利于 DNRA 作用进行。
(2)在生物滞留系统中,随着 Eh 的降低,DNRA 作用效果越明显,DNRA 作用易在强还原性土壤中进行;在 0mV~-120mV 区间的处理组,更有利于反硝化作用的发生,在-225mV~-340mV 区间的处理组,更有利于 DNRA 作用的发生;在酸性土壤环境下,随着 pH 值的增加,土壤环境由酸性到碱性,DNRA 作用效果越明显,在碱性环境下,随着 pH 值上升,DNRA 作用效果随之下降,但效果任比酸性土壤环境下显著,由此可见,DNRA 作用易在中性偏碱性的环境下进行;葡萄糖作为碳源条件下,在低浓度50mg/L、100mg/L 情况下,随着添加碳源浓度的增加,DNRA 作用效果越明显。在高浓度 150mg/L、200mg/L 和 250mg/L 情况下,随着添加碳源浓度的增加,DNRA 作用越弱。系统中15N-NO3-含量的减少均伴随着中间产物15N-NO2-含量的积累和最终产物15N-NH4+含量的增加,随着碳源浓度的递增,DNRA 过程削弱,硝氮的转化量增加,说明反硝化作用增强,意味着反硝化作用和 DNRA 过程存在协同竞争关系。
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参考文献(略)
 
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